抗日战争爆发后，随着全国抗战的呼声不断高涨，身为卧底的周佛海随同汪精卫组织“低调俱乐部”，与抗日唱反调，鼓吹“战必败，和未必大乱”的投降主义言论。还与日本侵略者暗中勾结，进行谋求“和平”的勾当。
1938年，周佛海随汪精卫投敌，历任汪伪国民党中央执行委员会委员、汪伪政府警政部部长、行政院副院长兼财政部部长、中央储备银行总裁、上海市市长等，沦为时人眼中大卖国求荣的大汉奸。在汪伪营垒中，周佛海通过金钱收买和封官许愿等手段，发展和培植亲信，还搞起特务组织并亲自担任头目。
周佛海荒淫之余，仍时时不忘发财。虽然他的财产无资料披露，但他在日记中也不打自招道出了部分事实。周佛海先后以耐劳、慎独、宁远、百忍等二十多个化名在上海数家银行存款近3000万元(约合当时黄金7500市两)，据周佛海自谦估算存款“为数虽不多，今日之蓄积，比上不足，比下有余，亦应自足矣”。
1942年10月，周佛海背着汪精卫，派人潜往重庆，为重庆方面输送了不少重要情报，还安排重庆的特工人员设计杀死了汪伪政权的特务头子李士群。后又利用自己上海市长的身份，在上海及杭州一带部署军事力量，阻止共产党等革命势力进入上海。日本投降在即，南京伪政权被迫解散，完成卧底使命的周佛海向蒋介石表态：“职与其死在共产党之手，宁愿死在主席之前。”周佛海的“功绩”及忠心使其赢得了蒋介石的嘉奖，并被任命为军事委员会上海行动总指挥。这样，周佛海摇身一变，又成了国民党的接收大员。
一个月后，在全国人民强烈要求“快速严惩汉奸”的压力下，周佛海被软禁在重庆，后来又被移交南京监狱。1946年11月7日，国民党南京高等法院判处周佛海死刑。在杨淑慧的奔走以及顾祝同、陈立夫、陈果夫等人的说服下，1947年3月26日，念其为重庆方面做过“贡献”的蒋介石以国民政府主席的身份，发表《准将周佛海之死刑减为无期徒刑令》，下令对他特赦。其公馆作为伪产被接收，改为国民党高级将领招待所。
周佛海逃脱一死，喜出望外，但庆幸之余，惦量一下“终身监禁”的份量，想起将要在监狱里打发未了的岁月，看看四周的破壁，阴森森的铁栅栏，还有苦于下咽的饭菜，再忆起位于上海西流湾8号的自己公馆里的风景和养尊处优的生活，一种说不尽的凄凉、哀怨、忧伤、绝望顿时涌上心头。窗外秋风萧瑟，黄叶遍地，周佛海挥笔写就《忆西流湾故居四首》：“暮蔼苍茫夕照斜，饮烟缕缕万人家。四围山色红如血，独立高楼看晚霞。”“青草池塘绿柳堤，淡烟漠漠草萋萋。庭花也改人非旧，故向东风怨别离。”“柳映池塘竹映窗，月华依旧白如霜。深宵步月人何在？空负残花院角香。”“月明人静柳丝垂，彻耳蛙声仍旧时。底事连宵鸣不住，伤心欲唤主人归。”
从这些诗作看，周佛海还是颇有才华的。1948年初，周佛海心脏病复发，2月28日，在一阵哀号之后，周佛海口鼻流血，毙命于老虎桥监狱。尸体草草葬于汤山的永安公墓。荒烟蔓草，将一代巨奸彻底埋葬，“风流总被雨打风吹去”！
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